近日,南华大学曾庆意教授团队在环境领域的顶级期刊Water Research(自然指数期刊,中科院一区TOP,IF2024 = 12.38)上发表题目为“Solar-activated ZnS@MXene heterostructure for integrated radioactive wastewater treatment and energy harvesting” 的研究论文。该研究深入阐明了自驱动光电催化系统(APDCS)中ZnS@MXene阴极,借助光电协同作用机制,大幅提升铀/有机复合污染废水同步去除效率的内在增强机制,为相关领域开辟了新的研究思路。南华大学刘益林博士和2023级研究生曹苹为共同第一作者,刘益林博士和曾庆意教授为本文通讯作者。

铀(U)作为兼具放射性与化学毒性的重金属,其污染主要来源于核燃料循环活动。在水体环境中,U(VI)主要以高迁移性的铀酰离子(UO22+)形态存在,并且极易与腐殖酸等有机物发生络合反应,生成稳定的复合物。这一现象不仅给铀的去除工作带来极大阻碍,还会使传统吸附材料的活性位点被屏蔽,降低吸附效果。更为棘手的是,核工业流程中伴生的燃料添加剂、螯合剂等有机污染物,会与铀形成复合污染体系,导致常规分离技术的效能大幅下降,难以满足实际需求。因此,如何构建高效的铀/有机污染物协同去除系统,已成为实现放射性废水深度净化的关键突破口。
曾庆意教授团队成功构建了创新型自驱动光电催化体系。该系统通过三效协同机制同步完成铀(VI)还原固定、四环素(TCH)降解与清洁发电。在太阳光的激发下,TNR与Si PVC双光组件展现出光谱响应互补特性:TiO2纳米棒(TNR)能够有效吸收紫外区光子(λ<412 nm),进而生成电子-空穴对;硅基光伏电池(Si PVC)则通过捕获可见光,成功建立自偏压场,驱动光生电子定向迁移至ZnS@MXene/CF复合阴极。在这一动态过程中,空穴诱导产生的羟基自由基(•OH)发挥着重要作用,它能够高效氧化降解TCH,同时分解UO22+-TCH络合物结构,破坏其稳定性;而连续传输至阴极的电子则能够高效地将六价铀(U(VI))还原为稳定态铀氧化物沉淀(U(IV)),实现铀的固定。该系统的成功构建,突破性地达成了铀资源回收、有机污染物降解与放射性废水发电的三重协同效能,具有重大的实际应用价值和环境意义。
值得注意的是,该系统在实际应用中展现出卓越的性能。在有机干扰物共存的复杂条件下,系统效率损失小于5%,表现出强大的抗干扰能力;在模拟海水体系中,对铀的提取效率更是突破99.5%,彰显了其优异的环境适用性。此外,系统的循环稳定性测试结果显示,连续运行15次后,性能衰减几乎可以忽略不计,并且能在真实太阳光辐射下,始终保持优异的铀回收率(>97%)、污染物降解率(>95%)与稳定的电能输出,充分证明了该系统的可靠性和稳定性。该研究成果为放射性废水的深度净化、战略资源回收和绿色能源转化提供了一体化的创新解决方案,具有显著的环境效益与广阔的工程应用前景,有望在相关领域得到广泛应用和推广。

摘要图
该成果获得了国家自然科学基金项目、湖南省自然科学基金项目和“三尖”人才项目,以及南华大学高层次人才项目的支持。这也是曾庆意教授2020年组建绿色环境能源技术中心以来,在含铀废水资源化处理方面所取得的系列研究成果之一。该中心基于前期纳米功能材料方面的研究基础,在铀吸附材料与机理、复杂含铀废水资源化体系与机制等方面开展了系列研究工作,已在Water Res(2篇)、Adv Funct Mater(4篇)、Appl Catal B(3篇)、Chem Eng J(8篇)、J Hazard Mater(6篇)等发表SCI论文70余篇,其中中科院一区论文40余篇;申请专利20余项;获批国家自然科学基金项目6项、湖南省自然科学基金项目8项及省教育厅项目等多项。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.watres.2025.124254