近日，南华大学机械工程学院李振业教授团队采用液相剥离法合成了不同层数的二维Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15晶体，并发现双层Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂剂可以增强OPV的功率转换效率（PCE）和核辐射屏蔽能力。相关研究成果以“Layer-optimized Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15triggering donor crystallization for high performance organic photovoltaics with nuclear radiation shielding”为题发表在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上。

在过去的十年里，OPV由于其生产成本低、重量轻、材料丰富和机械灵活性，在新兴光伏领域展示出巨大的潜力。虽然OPV在器件工程方面取得了重大进展，OPV的最高认证PCE超过19%，但是该PCE还不能满足OPV大规模商业化的需求。二维晶体由于其优异的高载流子迁移率、高吸收系数和合适的价带位置，可以用作实现有效电子级联转移的掺杂剂。众所周知，二维晶体的层数会显著影响其光电特性，但是二维晶体层数对OPV器件性能的影响尚未得到广泛关注与研究。因此，优化二维晶体层数并深入理解其层数对OPV成膜机制的影响对实现OPV器件性能的突破至关重要。

在这项工作中，研究人员采用液相剥离法合成了不同层数的二维Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15晶体，探究了不同层数的二维Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂剂对OPV活性层分子取向与器件性能的影响。研究人员通过掠入射广角X射线散射（GIWAXS）探讨了不同层数Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂剂对D18:L8-BO活性层堆积结构的影响。结果表明，基于双层 Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂的活性层具有最小的π-π堆叠距离。在掺入双层 Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂剂后，D18聚合物的结晶度增强，促进了电荷传输。分子动力学模拟表明，Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15倾向于分布在D18的结构域中。虽然增加Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15层数可以提高其吸附D18的能力，但它也会在D18的结构域中形成更大的空间位阻。双层Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15具有平衡的吸附能力和空间位阻，最大限度地诱导了D18的结晶，从而显著促进了电荷传输，有效抑制了D18:L8-BO器件中的体电荷复合。因此，基于D18:L8-BO器件的PCE从17.57%提高到19.59%，这是该OPV体系的最高PCE值之一。此外，双层Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂剂可以有效增强OPV的核辐射屏蔽能力。

不同层数Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15晶体的制备工艺；OPV活性层掺杂不同层数Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15晶体后的相对聚集趋势、分子动力学模拟、光伏性能以及核辐射屏蔽性能

研究人员探讨了不同层数二维Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂剂作用于OPV器件的物理机制。结果表明，基于双层 Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂的OPV器件能够在促进激子产生和解离方面达到平衡，不会增加陷阱辅助的单分子复合，能抑制器件的双分子复合，从而提高了器件光电流。同时，基于双层 Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂的OPV器件削弱了体电荷复合，有效填充了D18:L8-BO活性层的陷阱，降低了器件的漏电流，从而基于双层 Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15掺杂的OPV器件具有最大的填充因子。

在D18:L8-BO活性层中掺杂不同层数Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15的制备OPV器件的物理机制

本研究表明二维掺杂剂Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15的层数调控可以同时增强OPV的PCE和核辐射屏蔽能力，能为开发面向核辐射屏蔽的有机光伏提供理论和实验依据。李振业教授和丁玉风教授为论文通讯作者，硕士研究生邹传凯为第一作者，南华大学机械工程学院为论文署名第一单位。

论文连接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152149